北航水江澜团队：稀土单原子催化剂应用于高效N2和CO2还原
近日，北京航空航天大学水江澜教授团队（通讯作者）与中科院高能物理研究所合作，合成了Y、Sc（Y1/NC，Sc1/NC）单原子催化剂并研究了其在环境温度和压力下催化电化学反应的性能。Sc和Y原子在较大碳缺陷上更稳定，这种活性位点结构不同于以往M-N-C（过渡金属M = Fe、Co、Mn等）催化剂的普通M-N4配位结构，这可能是由于稀土原子的尺寸较大。
与没有电催化活性的Y和Sc氧化物纳米颗粒（NPs）不同，Y1/NC和Sc1/NC对氮还原（NRR）和二氧化碳还原（CRR）具有优异的催化性能。特别是其在NRR中高法拉第效率（FE）和良好的稳定性，可与其它高性能催化剂媲美。此外，密度泛函理论（DFT）计算分析了NRR在稀土SACs上可能的反应途径和机理。相关成果以题为“Rare Earth Single Atom Catalysts for Nitrogen and Carbon Dioxide Reduction”发表在了ACS Nano上。
图1. Y1/NC的结构表征
总之，作者在氮掺杂碳基底上成功合成了稀土单原子催化剂，结合实验表征和DFT计算分析了金属单原子位点的结构。不同于一般的M-N4结构，Y和Sc倾向于在较大尺寸碳缺陷中通过6个化学键进行配位。虽然Y和Sc化合物（如氧化物纳米颗粒）不具备室温电催化性能，但Y和Sc SACs对NRR和CRR展现出良好的催化活性。DFT计算表明NRR反应中间体在稀土单原子位点上具有合适的吸附和活化，这解释了测量到的高NRR活性。研究结果表明，金属单原子化是一种很有前途的电催化剂制备方法，可以产生新的催化功能。同时，这一发现也促进了稀土催化剂在室温电化学反应中的应用。
文献：
Rare Earth Single Atom Catalysts for Nitrogen and Carbon Dioxide Reduction（ACS Nano, 2020, DOI:10.1021/acsnano.9b08835）